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論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu$$^{2+}$$ and Tb$$^{3+}$$ measured by gel electrophoresis techniques

中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.8(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu$$^{2+}$$、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb$$^{3+}$$を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu$$^{2+}$$およびTb$$^{3+}$$がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.49(Chemistry, Physical)

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Probing the long-range structure of the $$T^{+}_{cc}$$ with the strong and electromagnetic decays

Meng, L.*; Wang, G.-J.*; Wang, B.*; Zhu, S.-L.*

Physical Review D, 104(5), p.L051502_1 - L051502_8, 2021/09

 被引用回数:56 パーセンタイル:98.33(Astronomy & Astrophysics)

最近発見された$$T^+_{cc}$$状態の長距離構造をその強い相互作用と電磁相互作用による崩壊の分岐の様子から推定することが可能であることを示した。その結果、$$T_{cc}$$の主成分は$$D^{*+}D^0$$であることがわかった。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.7(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

Analytic cross sections for electron impact collisions with nitrogen molecules

多幡 達夫*; 白井 稔三*; 左高 正雄; 久保 博孝

Atomic Data and Nuclear Data Tables, 92(3), p.375 - 406, 2006/05

 被引用回数:73 パーセンタイル:95.12(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積は、低温プラズマの研究分野では重要とされている。例えば、核融合研究では、窒素ガスをダイバータプラズマに入射し放射冷却を増大することにより低温ダイバータプラズマを生成しダイバータ板の熱負荷を低減する実験が行われているが、この低温ダイバータプラズマをモデル化及び診断するためには窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積が必要である。ここでは、2003年までに実験的に測定された窒素分子と窒素分子1価イオンの電子衝突断面積を収集した。対象にした衝突過程は、弾性散乱,運動量移動,回転励起,振動励起,電子励起,電離,解離,発光の74過程である。収集した断面積は、図にまとめ、評価し、推奨値として解析的表式を当てはめた。解析的表式としては、Green and McNealの経験式を変形したものを用いた。

論文

Study of particle behavior for steady-state operation in JT-60U

久保 博孝; JT-60チーム

Plasma Science and Technology, 8(1), p.50 - 54, 2006/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.04(Physics, Fluids & Plasmas)

JT-60における定常運転のための粒子挙動に関する最近の研究成果(特に、第一壁の水素蓄積の飽和,炭素材ダイバータ板の損耗/堆積と水素保持、及びそれらに関連したSOL及びダイバータ・プラズマ中の粒子挙動に関する研究成果)をまとめて発表する。JT-60では、長時間放電を繰り返すことにより、ELMy Hモード・プラズマの後半で第一壁の水素蓄積が真空容器内全体として飽和する現象が観測された。炭素材ダイバータ・タイルについては、外側ダイバータではおもに損耗が、内側ダイバータではおもに堆積が観測された。炭素堆積層中の水素同位体保持率(H+D)/Cは0.032であった。低磁場側の水平面では内側ダイバータ方向のSOLプラズマ流が、プライベート領域では外側ダイバータから内側ダイバータに向かうドリフト流が観測された。炭素材の損耗/堆積の内外ダイバータの非対称性は、これらの流れが原因であることが考えられる。第一壁に到達した水素のほとんどは水素分子として再放出されると考えられているが、その水素分子挙動を直接診断するために、水素分子線の発光分布を測定し、中性粒子輸送コードを用いて解析した。

論文

Cross sections of charge transfer by slow doubly-charged carbon ions from various carbon containing molecules

日下部 俊男*; 塩田 健司*; 久保 博孝; 白井 稔三*

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.237 - 239, 2006/00

核融合プラズマ装置においてプラズマ対向面として炭素材料を用いた場合、周辺プラズマには炭素イオンや種々の炭化水素分子が不純物として発生する。これら不純物の挙動をモデル化するには、炭素イオンと炭化水素分子の電荷移行断面積が必要である。われわれは、C$$^{+2}$$と種々の炭化水素分子及びCO, CO$$_2$$の1電子及び2電子の移行断面積を0.7-6keVのエネルギー領域で測定した。その結果、ここで測定したほとんどの場合に対して電荷移行断面積はエネルギー依存性が弱いことがわかった。また、炭化水素分子の1電子移行断面積は炭化水素分子の電離エネルギーに依存することがわかった。一方、2電子移行断面積にはそのような依存性は見られなかった。

報告書

アルカリ金属水酸化物をドープしたアルミノケイ酸固体電解質上での水蒸気の不均化分解,原子力基礎研究H13-015(委託研究)

長瀬 賢三*; 森田 昇*; 渡部 昭義*; 浅尾 豊信*

JAERI-Tech 2005-052, 99 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-052.pdf:5.92MB

アルカリ金属水酸化物をドープしたアルミノケイ酸電解質上での水分子の電気分解において、ファラデー則を超える過剰の水素が生成することを見いだした。本現象は将来の低コスト水素製造具術として期待される。そこで、本現象の技術的成立性を評価し、解決すべき技術的課題を抽出するために、反応速度,反応機構の究明及び熱力学的考察を行った。その結果、水素が低温で、かつ効率的に発生するためには、無機高分子担体上での水分子による膨潤状態の出現と印可電圧及びアルカリ金属酸化物MOHの存在が不可欠な要件であることが判明した。また、本反応機構における最も可能性のある反応機構を考察した。

論文

A Severe artifact in simulation of liquid water using a long cut-off length; Appearance of a strange layer structure

米谷 佳晃

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.49 - 53, 2005/04

 被引用回数:52 パーセンタイル:84.69(Chemistry, Physical)

18$AA $の長いカットオフ距離を用いて水の分子動力学シミュレーションを行ったところ、水の挙動に著しいアーティファクトが現れた。この結果から、カットオフ距離の増加によりシミュレーション結果が改善されるとは限らないことが判明した。さらに、これまでに長いカットオフ距離を用いて行われてきた水を含む生体分子系のシミュレーションにも予想外に大きいアーティファクトが存在していた可能性が示唆されている。

論文

Spectroscopic study of hydrogen particle behavior in attached and detached divertor plasmas of JT-60U

久保 博孝; 竹永 秀信; 澤田 圭司*; 仲野 友英; 小林 進二*; 東島 智; 朝倉 伸幸; 清水 勝宏

Journal of Nuclear Materials, 337-339, p.161 - 165, 2005/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:71.76(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合研究では、ダイバータプラズマ中の水素粒子(水素分子,原子,イオン)の挙動の理解がダイバータを用いた粒子熱制御を確立するうえで必要である。JT-60Uでは、接触及び非接触ダイバータプラズマにおける水素粒子挙動を理解するために、水素原子のバルマー線及び水素分子のFulcher線を観測し、水素分子を考慮した衝突放射モデルと中性粒子輸送コードを用いて解析した。H$$epsilon$$線の強度測定から、MARFE発生時の非接触ダイバータプラズマでは、水素イオン-電子再結合によって失われるイオン束は、内側ダイバータではダイバータ板に到達するイオン束の約1倍、外側ダイバータでは約0.5倍であると評価された。また、水素分子線強度は接触ダイバータプラズマではダイバータ板から離れるにつれて約1cmの減衰長で小さくなるが、非接触ダイバータプラズマでは減衰長は約4cmであり、非接触ダイバータプラズマでは水素分子がダイバータ領域に深く侵入することが観測された。接触ダイバータプラズマに対しては、観測された水素分子線強度分布は水素分子の衝突放射モデルを用いた中性粒子輸送コードによって再現できた。

論文

Divertor spectroscopy with molecular transport

久保 博孝; 竹永 秀信; 仲野 友英; 東島 智; 清水 勝宏; 澤田 圭司*; 小林 進二*; JT-60チーム

Nuclear Fusion Research; Springer Series in Chemical Physics, Vol.78, p.121 - 134, 2004/11

ダイバータ板に到達した水素イオンのほとんどは水素分子として再放出される。炭素材ダイバータ板では、化学スパッタリングによって炭化水素分子が発生する。これら分子の挙動の理解は、ダイバータを用いた熱粒子制御を確立するために重要である。ここでは、分子輸送に関するダイバータ分光について、おもにJT-60Uでの最近の研究に基づいて、幾つかの話題を述べる。接触ダイバータプラズマでは、水素分子及び炭化水素分子の輸送を調べるために分子分光が役立っている。また、水素分子が水素原子の生成,輸送,発光に及ぼす影響に関して調べられている。一方、非接触ダイバータプラズマでは、プラズマパラメータの分布測定,振動励起など複雑な分子過程を考慮した解析が課題である。また、本研究における分子データの応用及び必要性に関して議論する。

論文

Neutron crystallographic study on rubredoxin from ${it Pyrococcus furiosus}$ by BIX-3, a single-crystal diffractometer for biomacromolecules

栗原 和男; 田中 伊知朗*; 茶竹 俊行*; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(31), p.11215 - 11220, 2004/08

 被引用回数:48 パーセンタイル:61.07(Multidisciplinary Sciences)

原研原子炉JRR-3設置の生体高分子用中性子回折装置BIX-3を用いて、高い熱安定性を持つ${it Pyrococcus furiosus}$由来ルブレドキシンの中性子結晶構造解析を行った。結晶化はH原子からのバックグラウンドを抑えるため重水中で行った。回折実験は常温で行い、1.5${AA}$分解能でデータ収率81.9%を得た。立体構造モデルの精密化では、306個のH原子と50個のD原子及び37個の水和水を同定した。その結果、モデルの信頼性を示す${it R}$因子及び${it R}$$$_{free}$$因子は最終的に各々18.6%, 21.7%となった。この中性子解析により、X線解析では明確でなかったアミノ酸側鎖のO-D結合の方位を明らかにできた。また、主鎖のN-H結合のH原子は多くがD原子に置換されている一方で、その中で5つのH原子は置換されずに保たれていることがわかった。これはその周囲の高い構造安定性を示す。さらに中性子散乱密度図では、このタンパク質の高い熱安定性に寄与していると考えられているND$$_{3}$$$$^{+}$$末端のその周囲に広がる水素結合ネットワークを詳細に明らかにすることができた。

論文

高輝度かつ高エネルギー分解能放射光を用いた表面化学反応ダイナミクスの解析

寺岡 有殿

電気学会技術報告, (970), p.10 - 15, 2004/07

Si(001)表面は酸素分子によって酸化される。温度とガス圧をパラメータとして酸化膜形成,SiO脱離,その共存と反応様式は変化する。本研究によって酸素分子の持つ並進運動エネルギーも表面化学反応に影響を与える重要なパラメータであることが明らかにされてきた。室温における酸素分子の並進運動エネルギー誘起酸化,1000K以上の高温におけるSiO脱離反応に対する並進運動エネルギーの影響,900Kから1000Kの温度領域におけるSiO脱離と酸化膜形成の共存の反応機構について解説した。

報告書

Ti(0001)表面における超音速酸素分子ビーム誘起初期酸化反応

小川 修一*; 高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 水野 善之*; 頓田 英機*; 本間 禎一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右; 鉢上 隼介

JAERI-Tech 2004-046, 25 Pages, 2004/06

JAERI-Tech-2004-046.pdf:2.51MB

Ti(0001)表面の初期酸化過程を調べるために、SPring-8のBL23SUに設置されている表面化学実験ステーションの表面化学反応分析装置を用いて、酸素分子の初期吸着係数の並進運動エネルギー依存性を調べた。その結果、酸素分子の並進運動エネルギーが増加すると初期吸着係数は単調に低下していくことが明らかとなった。また初期吸着係数の酸素分子ビーム入射角度依存性を調べた。その結果、初期吸着係数は分子ビームの入射角度に依存せず一定であることがわかった。以上のことからTi(0001)表面への酸素分子の解離吸着過程はTrapping-mediated dissociative adsorption機構で進行すると結論される。

論文

超音速酸素分子線を用いたSi(001)表面の高温酸化過程における化学反応ダイナミクス

寺岡 有殿; 吉越 章隆; 盛谷 浩右

真空, 47(4), p.301 - 307, 2004/04

Si(001)と酸素分子の高温における酸化反応の並進運動エネルギー効果について最近の研究成果を解説する。SiO分子の脱離収率の温度依存性,酸素の吸着曲線、及びシリコンの化学結合状態が並進運動エネルギーで変化することを述べる。酸化膜形成とSiO脱離が共存する化学反応過程に対する並進運動エネルギーの効果を議論する。

論文

ダイバータプラズマにおける炭化水素; 分光計測から分かること

仲野 友英; 門 信一郎*

プラズマ・核融合学会誌, 80(2), p.91 - 100, 2004/02

CH($$A^2{it Delta}to X^2{it Pi}$$)スペクトルバンド構造,炭化水素発生量の計測法、及び炭化水素の素過程のモデリングについて解説する。また、最近の炭化水素に関する研究成果を紹介する。JT-60Uの炭素材ダイバータ板では、CHと$$mbox{C}_2$$スペクトルバンドを同時測定することによって、$$mbox{CH}_4$$だけでなく$$mbox{C}_2mbox{H}_x$$の化学スパッタリング率を測定した。東京大学の直線型ダイバータ/境界層プラズマ模擬装置では、CHスペクトルバンド発光強度の測定結果と計算結果を比較して、炭化水素の分子活性化再結合を実証した。

論文

Element-specific and site-specific ion desorption from adsorbed molecules by deep core-level photoexcitation at the $$K$$-edges

馬場 祐治

Low Temperature Physics, 29(3), p.228 - 242, 2003/03

 被引用回数:54 パーセンタイル:52.35(Physics, Applied)

固体表面に低温で吸着した分子の内殻軌道電子を、放射光軟X線によって選択的に光励起することができる。この特長をうまく使うと、特定の元素を含むフラグメントを表面から選択的に脱離させたり、特定のサイトや化学結合を選択的に切断することができる。そこで、どのような場合にこのような内殻電子励起による選択的な脱離を起こすことができるかについて、さまざまな実例をあげながらわかりやすく解説した。内殻電子励起後の主なエネルギー緩和過程はオージェ遷移であるため、種々の励起エネルギーにおけるオージェ遷移と脱離イオン種,脱離イオン強度の関係を特に詳細に議論した。その結果、内殻軌道から価電子帯の反結合性の非占有軌道へ共鳴励起された電子が、この軌道に一定の時間局在することによって起こる速い結合解裂が選択的な脱離にとって極めて重要であることを明らかにした。

論文

X-ray-induced ion desorption from solid surfaces

馬場 祐治

Trends in Vacuum Science & Technology, Vol.5, p.45 - 74, 2002/10

100eVから3keVの軟X線を固体に照射したときに表面で起こる化学反応に関し、分解イオンの脱離反応を中心に解説した。主として取り扱った系は、内殻電子励起による吸着系,凝縮系,固体分子からの正イオンの脱離である。内殻軌道から価電子帯の非占有軌道への共鳴励起に対応するエネルギーのX線を照射すると、特定の元素周辺や、特定の化学結合を選択的に切断して特定の分解イオンを表面から脱離させることができる。このような選択性は、第三周期元素の1s軌道から4p軌道への共鳴励起において特に顕著に現れる。共鳴励起後の脱励起は主としてオージェ遷移によって起こることから、内殻イオン化閾値付近のX線エネルギーにおいてオージェ電子スペクトルも測定した。一連の研究で観測された高選択的なイオン脱離反応の機構に関し、電子及び脱離イオン強度のX線エネルギー依存性とオージェ電子スペクトルの結果に基づいて詳細に議論した。

論文

Atomic and molecular processes for heat and particle control in tokamaks

久保 博孝

AIP Conference Proceedings 636, p.161 - 170, 2002/00

トカマク型核融合炉の開発において、熱粒子制御は重要課題のひとつである。周辺プラズマにおける放射損失や低温ダイバータプラズマを用いた熱制御は、ダイバータ板への熱負荷を緩和するために必要である。粒子(水素同位体,ヘリウム,不純物)の制御は、燃料密度の制御,燃料の希釈の低減,放射損失の制御に必要である。原子分子過程は、熱粒子制御の重要な役割を担っている。本論文では、JT-60Uの最近の研究に基づいて、熱粒子制御のための原子分子過程に関するいくつかのトピックス(不純物入射による制御,ダイバータプラズマにおける炭化水素不純物,水素粒子,ヘリウムの挙動など)を紹介する。また、その研究における原子分子データの必要性に関して議論する。

論文

O$$_{2}$$ reaction dynamics with Si(001) surfaces as observed by synchrotron radiation photoemission spectroscopy

寺岡 有殿; 吉越 章隆

Atomic Collision Research in Japan, No.28, p.97 - 99, 2002/00

入射分子の並進運動エネルギーは表面反応の誘起にとって重要な因子である。われわれは超音速シード分子線技術と高エネルギー分解能光電子分光法をシリコンの初期酸化反応の解析に適用した。われわれは水吸着Si(001)表面では飽和吸着酸素量が酸素分子の並進運動エネルギーに依存して変化することを既に見出している。二つのポテンシャルエネルギー障壁が第一原理計算結果に対応して確認されている。清浄Si(001)表面で如何なる依存性を示すのかを確認する必要がある。そこで清浄Si(001)表面上での酸素分子の解離吸着の並進運動エネルギー依存性がSi-2pとO-1sに対する光電子分光を用いて調べられ、入射エネルギーがどのように極薄酸化膜の形成に影響を与えるかが明らかにされた。

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